谭文轶教授、孙华博士等Angew. Chem. Int. Ed. :基于羧酸盐的大分子偶极矩有机光伏催化剂实现高性能光催化析氢

发布者:任记真发布时间:2025-04-29浏览次数:10


酯基-羧酸盐转化策略示意图:实现高效光催化产氢

有机光伏催化剂因其能级可调、消光系数高、响应光谱宽等独特优势,在光解水制氢领域展现出广阔的应用前景。然而,该领域仍面临两大关键科学挑战:一是如何实现催化剂内光生激子的超快解离与电荷的高效传输;二是如何强化半导体与水相界面的相互作用以提升电荷传输特性。针对这些挑战,我校谭文轶教授领导的氢碳融合能源产业技术团队联合清华大学朱永法教授等创新性地提出了一种羧酸盐功能化策略。通过对给体聚合物PTB7-Th进行分子修饰,将其疏水性酯基侧链转化为亲水性羧酸盐基团,成功制备出新型亲水聚合物hPTB7-Th。这一策略实现了三重协同效应:首先,羧酸盐基团显著改善了有机半导体与水的界面接触;其次,分子偶极矩的增大有效增强了催化剂的内建电场;此外,羧酸盐带来的静电作用提升了催化剂的异质结和尺寸稳定性。最终,这些协同作用共同促成了析氢性能的显著提升。最终,基于hPTB7-Th:PCBM的本体异质结纳米颗粒表现出优异的光催化活性,其最佳析氢速率达到111.5 mmol g⁻¹ h⁻¹,是PTB7-Th:PCBM4倍。此外,羧酸盐提供的静电稳定性使hPTB7-Th:PCBM具有出色的光催化稳定性,在连续光照100小时后仍能保持81%的初始析氢速率,是已报道的最稳定有机光伏本体异质结光催化剂之一。本研究通过分子工程策略,成功实现了亲水性调控、偶极工程与界面动力学的协同优化,为开发高性能本体异质结光催化剂提供了新思路。

该研究结果近期以“A Carboxylate-based Hydrophilic Organic Photovoltaic Catalyst with a Large Molecular Dipole Moment for High-Performance Photocatalytic Hydrogen Evolution”(用于高性能光催化析氢的大分子偶极矩羧酸盐基亲水性有机光伏催化剂)为题发表在化学领域国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition《德国应用化学》上。我院孙华博士为第一作者,我校为第一通讯单位。研究工作得到了清华大学朱永法教授的悉心指导。《德国应用化学》作为化学领域的世界顶级期刊,具有强大的学术影响力。该工作的发表,标志着我院在太阳能(光伏)光解水产氢方面得到了国际同行的高度认可。

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202503792